徹底的皈化
德蘭修女在修院中度過將近18年平凡的修道生活，在天主聖神的推動下，她開始踏上徹底悔改的靈修之路。根據她在《自傳》中說的：「有一天…我看到一個聖像…聖像展現出遍體麟傷的基督，很虔誠的聖像，我望著聖像，看到祂那個模樣，萬分痛心…我深深地感到，為了這些聖傷，我對祂的感恩是多麼不足…我跪倒在他面前，淚流如注」。她甚至對上主說：「除非祂賜給我向祂懇求的恩典，我不要從那裏起身。…從那時起，我持續地在進步。」
神箭穿心
大德蘭44歲時，獲得神箭穿心的特恩，「我看見靠近我的左邊，有位具有人形的天使，…在此神見中，上主願意我這樣地看見：天使並不大，而小小的；他非常美，面容火紅，好似火焰，看起來好像是屬於最高品級的一位天使，彷彿整個都在燃燒的火中，顯得火光四溢。…我看見在他的手中，有一支金質的鏢箭，矛頭好似有小小的火花。我覺得，這位天使好幾次把鏢箭插進我的心，插到我內心最深處。當他把箭拔出來的時候，我感到他把我內極深的部分也連同拔出；他使我整個地燃燒在天主的大愛中。這個痛苦之劇烈，使得我發出呻吟。這劇烈的痛苦帶給我至極的甜蜜，…這個發生在靈魂和天主之間的愛的交換」，這是一顆在愛內著火的心，本會的學者認為，聖女大德蘭改革修會的神恩根源於此神箭穿心，這個無比非凡的神恩，這顆受傷的心從此只為天主操勞，這個愛情的箭傷給了大德蘭無比的剛毅，能夠承受革新修會的艱難使命。
寫《自傳》
一五六一年，大德蘭46歲，革新修會的工作已在進行中，因神師的命令開始寫《自傳》，次年六月寫好《自傳》。兩個月後，亞味拉聖若瑟隱修院正式成立，是革新修會的首座隱修院。此時，她再次奉神師的命令，增加《自傳》的內容，寫出創立聖若瑟隱修院的經過，以及她對祈禱的經驗教學。建院後一年，大德蘭獲准離開降生隱院，進入聖若瑟隱修院，她在那裏寫完《自傳》，時年50歲。
寫《全德之路》
聖若瑟隱修院的修女想看會母所著《自傳》，但卻因為書中涉及太多個人神秘經驗，即使大德蘭很願意，大德蘭的神師卻不允許。妥協的辦法是，再為修女們寫一本，在神師的命令下，《全德之路》於焉誕生。在三年內增設五座隱修院，且開始男會院，書寫《全德之路》的過程中，大德蘭從原本寫給聖若瑟隱修院的修女，擴大到寫給所有隱修院的修女，現在及未來的修女，甚至也念及男會士，以及創立隱修院時的許多恩人朋友。
寫《靈魂對天主的吶喊》
大德蘭離開新創立的巴斯特日納隱修院，前往拖利多，她留在那裏約一年，期間寫了《靈魂對天主的吶喊》。這是個小品，…只有十七篇默想的祈禱文，真情流露的靈修散文，幾乎每一篇都有以「啊!」開頭的段落，是她領聖體後的很深默想，以獨特的風格，自然地書寫內心的祈禱和驚嘆。
寫《天主之愛的沉思》
在1570年-1574年四年內，修院持續地發展，女隱修院穩定的成長，男會院亦然。大約在1571年4月至1575年5月之間，大德蘭寫了《天主之愛的沉思》，這本小書，共有7章，註解經中的《雅歌》。雖說是大德蘭服從神師的命令而寫，事實上，她的確樂於和修女們分享默想《雅歌》的深刻體驗。1575年6月，巴臬斯神父批准此書，修女們開始傳閱，並抄寫複本。到了1580年，後來的神師狄耶各‧楊古阿神父獲悉此書，震驚之餘，引用聖保祿的話─婦女在教會中要持守靜默─，命令大德蘭燒毀，聖女聞言，立即付之一炬。幸好隱修院的修女珍藏其他複本，才能流傳至今。
重返降生隱修院擔任院長
1571年，宗座視察員伯鐸‧斐南德斯委派她回降生隱修院擔任院長，改革修院。但是不只大德蘭不願意，降生隱修院的修女更是反彈，大德蘭上任時，修女極力反對，甚至群起抗爭，阻擋大德蘭進入隱修院。最後，修女還是順服，勉強地讓大德蘭上任，當大德蘭和修女們首次共聚一堂時，機智的她把聖母態像安置在院長的座位上，當眾宣佈，她不是院長，真正的院長是聖母瑪利亞。很快的，贏得了修女們的信任和愛戴。這時，大德蘭意識到，她需要全方位的神師協助，十字若望是不二人選。
神婚與神魂超拔
大德蘭達到神婚的日子，是1572年11月18日，大德蘭領聖體時，耶穌清楚地說：「不要怕，女兒，沒有人能使妳和我分離」又以想像的神見顯現給大德蘭，伸出她的右手說：「請看這釘子，這是個標記，表示從今天起妳是我的新娘‧‧‧‧‧‧我的光榮就是妳的，妳的光榮也是我的。」大德蘭以所得的這個恩惠，確定為神婚的標記。1573年5月時期日，聖三節，在修會史上，有一則著名的軼事：「大德蘭和若望在談話室說榮福聖三的奧蹟，兩人同時神魂超拔，離地懸浮，大德蘭跪著升起，若望連同座椅上升。」
